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共價(jià)有機(jī)框架材料（COFs）是通過動(dòng)態(tài)共價(jià)化學(xué)方法利用可逆反應(yīng)將小分子共價(jià)連接得到的一類晶態(tài)有序的框架材料，其具有高比表面積和明確定制可調(diào)節(jié)的結(jié)構(gòu)，在氣體儲(chǔ)存和分離、質(zhì)子傳導(dǎo)、傳感器、能量儲(chǔ)存和催化等各個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。其中，催化作為COFs最有前景的應(yīng)用之一引起了廣泛的研究興趣，頻繁登上各大頂刊。

本期小豐整理了3篇COFs材料的最新研究進(jìn)展，一起看下吧~

JACS

自由基陽離子COF助力長壽命鋰硫電池

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）因其高孔隙率、結(jié)構(gòu)可調(diào)性、低密度和化學(xué)穩(wěn)定性，成為一類新興的金屬自由硫宿主材料，用于改善鋰硫（Li?S）電池中鋰多硫化物（LiPSs）的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)并抑制穿梭效應(yīng)。然而，構(gòu)建具有穩(wěn)定且高效電催化功能的COFs用于LiPS轉(zhuǎn)化尚未被充分探索。

2025年8月19日，期刊JACS報(bào)道研究人員開發(fā)了一種自由基陽離子共價(jià)有機(jī)框架（R-TTF?+-COF），其具有3.9S/m的高電導(dǎo)率，能通過親電-親核位點(diǎn)高效吸附并催化LiPSs轉(zhuǎn)化。

在該項(xiàng)工作中，研究人員通過將四硫富瓦烯（TTF）基COF（TTF-COF）與硫（S8）在360℃下反應(yīng)，TTF單元被氧化為穩(wěn)定的自由基陽離子[TTF]2?+。同時(shí)，COF中的亞胺鍵（C=N）被轉(zhuǎn)化為苯并噻唑環(huán)，形成了更穩(wěn)定的共軛結(jié)構(gòu)，從而使其電導(dǎo)率顯著提升，能高效催化多硫化鋰轉(zhuǎn)化。

借助這種新型自由基基催化劑，Li?S電池實(shí)現(xiàn)了長達(dá)1500個(gè)循環(huán)的卓越壽命，在0.5C的電流密度下，每循環(huán)容量衰減僅為0.027%。這種優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性歸因于自由基陽離子對(duì)LiPSs的有效吸附和催化轉(zhuǎn)化，顯著抑制了LiPSs的穿梭效應(yīng)。

此外，R-TTF?+-COF的高電導(dǎo)率和催化活性使其在高電流密度下仍能保持較高的放電容量。在2.0C的電流密度下，R-TTF?+-COF的容量保持率幾乎是無自由基COF的兩倍，表明其在高倍率條件下具有更好的電化學(xué)性能。

該項(xiàng)工作中設(shè)計(jì)的自由基輔助機(jī)制為設(shè)計(jì)高效有機(jī)電催化劑提供了新思路，推動(dòng)了Li-S電池的實(shí)用化進(jìn)程。

文獻(xiàn)名稱：A Radical-Cationic Covalent Organic Framework to Accelerate Polysulfde Conversion for Long-Durable Lithium- . Sulfur Batteries

Nature Communications

新型COF實(shí)現(xiàn)200小時(shí)穩(wěn)定運(yùn)行與20倍H2O2產(chǎn)量提升

過氧化氫（H2O2）是工業(yè)領(lǐng)域的基石化學(xué)品，在消毒、漂白、化學(xué)合成及航天等領(lǐng)域均有廣泛應(yīng)用。構(gòu)建能在嚴(yán)苛條件下穩(wěn)定工作的光催化劑，是H2O2光合成領(lǐng)域的一大機(jī)遇與挑戰(zhàn)。

2025年8月17日，期刊Nature Communications報(bào)道研究人員利用升華硫蒸氣誘導(dǎo)的后環(huán)化反應(yīng)，成功合成了具有連續(xù)π共軛和高化學(xué)穩(wěn)定性的硫雜噻唑同系多芳雜COF（TTT-COF），顯著提升了COF的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和光催化活性，在含10%芐醇的體系中，TTT-COF的H2O2產(chǎn)率高達(dá)29.9mmol g-1h-1，并可持續(xù)200h以上。

測(cè)試結(jié)果表明，TTT-COF具有高結(jié)晶度、介孔結(jié)構(gòu)（1.9nm孔徑）及優(yōu)異化學(xué)穩(wěn)定性（耐6M HCl/NaOH）。噻唑鍵賦予TTT-COF連續(xù)π共軛體系，顯著提升光生電荷分離效率（熒光壽命延長至0.327ns）和氧吸附能力。

TTT-COF在10%芐醇體系中H2O2產(chǎn)率達(dá)29.9mmol g-1h-1（提升20倍），太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化效率0.32%，遠(yuǎn)超自然光合平均水平（~0.10%），并可連續(xù)運(yùn)行200h以上。AQY和太陽能轉(zhuǎn)化效率均優(yōu)于絕大多數(shù)有機(jī)/無機(jī)光催化劑，實(shí)現(xiàn)了性能上的重大突破。

該項(xiàng)報(bào)道的TTT-COF首次實(shí)現(xiàn)在無犧牲劑條件下，直接利用空氣和水通過光催化高效制備H2O2，大幅簡化了操作流程并降低了成本，展現(xiàn)出極強(qiáng)的可擴(kuò)展性和實(shí)際應(yīng)用潛力，對(duì)于綠色化學(xué)和人工光合成具有重要推動(dòng)作用。

文獻(xiàn)名稱：Homologous heteropolyaromatic covalent organic frameworks for enhancing photocatalytic hydrogen peroxide production and aerobic oxidation

Angew

導(dǎo)電編織的共價(jià)有機(jī)框架COFs實(shí)現(xiàn)高光反應(yīng)活性

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是一類具有潛力的光催化劑，但其實(shí)際應(yīng)用受限于固有的缺陷，如層間電荷遷移率低、活性位點(diǎn)可及性受限以及電荷分離效率不足。

2025年8月25日，期刊Angew報(bào)道研究人員構(gòu)建了一種基于噻吩-卟啉的COF光催化體系，該研究通過在COF孔道壁內(nèi)引入高度有序的噻吩基團(tuán)，并經(jīng)由層間原位氧化聚合反應(yīng)，成功在孔道內(nèi)合成聚噻吩導(dǎo)電聚合物鏈。這些獨(dú)立的分子導(dǎo)線，在COF中展現(xiàn)出較好導(dǎo)電性能的同時(shí)，也大幅度提高了其光催化活性。

研究發(fā)現(xiàn)，二維COF層與共軛聚噻吩單元的編織結(jié)構(gòu)使三維COF的光吸收能力顯著增強(qiáng)，電導(dǎo)率提升了四個(gè)數(shù)量級(jí)。這種3D COF的協(xié)同結(jié)構(gòu)和功能優(yōu)勢(shì)在喹唑啉酮光合成反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了卓越性能（轉(zhuǎn)化率99%，選擇性＞96%），其選擇性是二維COF的兩倍。

光譜學(xué)與計(jì)算研究表明，噻吩聚合誘導(dǎo)了顯著的HOMO-LUMO空間分離和自旋密度的大幅增加。聚噻吩鏈作為共軛橋梁，能縮小帶隙并創(chuàng)建額外的電子傳輸路徑。這一獨(dú)特結(jié)構(gòu)不僅建立了高效電子傳輸通道，促進(jìn)電荷分離與轉(zhuǎn)移過程，還大幅增加了活性位點(diǎn)密度。與原始COF相比，改性材料表現(xiàn)出增強(qiáng)的催化活性、優(yōu)化的產(chǎn)物選擇性以及循環(huán)穩(wěn)定性。

該項(xiàng)工作通過將聚噻吩共價(jià)編織到二維COF中，提出了一種普適性強(qiáng)、精確可調(diào)的電子導(dǎo)電性增強(qiáng)的三維框架結(jié)構(gòu)，為設(shè)計(jì)先進(jìn)功能材料開辟了新途徑。

文獻(xiàn)名稱：Conductive Knitting of Covalent Organic Framework Manipulates Spin Density, Orbital Reorganization, and Charge Mobility for Outstanding Photoreactivity

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